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纳米MnOx/Ti电催化膜电极形貌调控及环己烷催化氧化性能

李建新; 亓玉波; 张玉军; 尹振; 王虹 天津工业大学省部共建分离膜与膜过程国家重点实验室/分离膜科学与技术部级国际合作研究中心; 天津300387; 天津工业大学材料科学与工程学院; 天津300387; 天津工业大学化学与化工学院; 天津300387
  • 电催化氧化
  • 电催化膜反应器
  • 纳米锰氧化物
  • 环己烷氧化
  • ka油选择性

摘要:为实现高性能催化氧化环己烷,以高锰酸钾为锰源,通过控制高锰酸钾的浓度,利用水热法成功制备形貌可控的纳米线、纳米花球和纳米片锰氧化物负载多孔Ti电催化膜电极(nano-MnOx/Ti),通过高分辨电子显微镜、循环伏安法和电化学交流阻抗等表征方法考察不同形貌的nano-MnOx/Ti多孔膜电极的电催化性能。同时,以此为阳极,不锈钢网为阴极,构建电催化膜反应器(ECMR),催化氧化环己烷制备环己醇和环己酮(KA油),考察初始浓度、反应温度、停留时间和电流密度等操作参数对环己烷转化率和KA油选择性的影响。结果表明:KMnO4浓度为5.0mmol/L时可制得纳米线状MnOx,由此制得的纳米线状MnOx/Ti膜电极电化学性能最优;环己烷转化率随着初始浓度的降低和停留时间的延长而增大,随着反应温度和电流密度的增大先增大后减小;环己醇选择性随着初始浓度的降低和反应温度、停留时间、电流密度的增大而减小,而环己酮选择性随之增大;最佳操作条件为反应温度30℃、环己烷10mmol/L、电流密度3.0mA/cm2、停留时间30min,此时采用纳米线状MnOx/Ti膜电极构建的ECMR中环己烷转化率为15.2%,环己酮选择性为81.1%,KA油总选择性大于99%.

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